Pues eso… necesitaba saber cómo detectar varias pulsaciones de teclas al estilo de Ctrl+K, Ctrl+C y similares, es decir, se pulsa la tecla Control seguida de la K y se pulsa la tecla Control seguida de la C (como la combinación de Visual Studio para poner comentarios en la selección que haya en el código). Así que… busqué en internet, pero… había ejemplos muy enrevesados… con temporizadores y demás monadas… así que… basándome en algunos ejemplos (seguramente del mismo autor o copiados unos de otros) he hecho algo que puede servir… al menos a mí me sirve, aunque se puede mejorar, como todo.

De la forma que lo he hecho da igual si se pulsa primero Ctrl+K que Ctrl+C, ya que lo que he intentado es que se sepa cuando se han hecho esas pulsaciones, y si entre cualquiera de las dos pulsaciones se ha pulsado otra tecla, no se tiene en cuenta esa combinación. Es decir si quieres detectar Ctrl+K seguida de Ctrl+C (que para el caso del código que te mostraré es lo mismo que si pulsas Ctrl+C seguida de Ctrl+K) pulsas otra tecla o combinación de teclas, no se dará como detectada esa doble pulsación.

Nota:
Precisamente con esas teclas: Ctrl+C y otras automatizadas de edición: Ctrl+V, Ctrl+X, Ctrl+P, etc., habría que tener cuidado o hacerle un seguimiento distinto al que ahora hago para que no la detecte y, por ejemplo pegue el texto si es Ctrl+P).

¿Dónde se hará la comprobación de la tecla pulsada?

Las comprobaciones de qué tecla se está pulsando (o se ha pulsado) la hago en el evento KeyDown del formulario. Y como de forma predeterminada el formulario no intercepta las pulsaciones de las teclas, habrá que hacer una asignación de un valor verdadero (true) a la propiedad KeyPreview del formulario. Eso lo he puesto en el evento Load, con idea de que esté activado si por casualidad cambio el valor en el diseñador (esas cosas suelen ocurrir, y es complicado de saber porqué antes funcionaba y después no).

En la figura 1 tienes una captura del código de ejemplo en funcionamiento (en ese caso la aplicación de C# creada con .NET Framework 4.8).

¿Cómo saber si hay varias combinaciones de teclas?

Lo que yo he hecho es crear unas variables para asignarles un valor si la combinación que se quiere detectar se cumple. Esas variables (o campos) definidas a nivel de la clase, las he declarado de tipo entero, (en los ejemplos que vi en la web eran de tipo Boolean, bool en C#), ya que lo que me interesa es saber si algunas de las combinaciones se ha hecho más de una vez, ese es el caso de Ctrl+K, Ctrl+K, es decir: pulsar dos veces la tecla Control y la tecla K.

Si no quieres comprobar si hay una combinación que se haga más de una vez, lo mismo puedes usar variables de tipo Bolean (bool en C#), eso ya a tu discreción (o preferencia).

Aquí te muestro el código con la definición de esas variables (tanto para VB como para C#):

' Para doble pulsación de teclas
Private CtrlK As Integer
Private CtrlC As Integer
Private CtrlU As Integer
Private CtrlL As Integer
Private ShiftAltL As Integer
Private ShiftAltS As Integer

// Para doble pulsación de teclas
private int CtrlK;
private int CtrlC;
private int CtrlU;
private int CtrlL;
private int ShiftAltL;
private int ShiftAltS;

Esas variables las usaremos en el evento KeyDown del formulario, incrementando el valor cuando se cumpla que se han pulsado las teclas indicadas, por ejemplo si queremos detectar la pulsación de Ctrl+K, tendremos que incrementar el valor de la variable CtrlK, ídem con el resto.

Como en el ejemplo hay varias combinaciones de teclas que detectar, puede ser un poco largo de ver, pero prefiero que lo veas completo para que no te líes demasiado.
Ahí se comprueban las tres posibles teclas de «control«, es decir, Control, Shift y Alt. También hago comprobaciones para que, por ejemplo, si queremos detectar Ctrl+Shift se haga en un bloque de código diferente para cuando se detecta, por ejemplo Ctrl+Alt o Shift+Alt.
Creo que el código está bastante claro y no tendrás complicaciones de ver el proceso que se hace.

Aquí tienes el código de VB y C#.

Private Sub Form1_KeyDown(sender As Object, e As KeyEventArgs) Handles Me.KeyDown
        ' Comprobaciones para Ctrl+Shift

        ' esta de forma simple
        If e.Control AndAlso e.Shift Then
            If e.KeyCode = Keys.V Then
                e.Handled = True

                'MostrarRecortes();
                txtPulsadas.Text = "Capturada: Ctrl+Shift+V" & vbCrLf & txtPulsadas.Text

            End If

            ' Estas son con varias combinaciones

            ' Comprobaciones para Shift+Alt
        ElseIf e.Shift AndAlso e.Alt Then
            ' si se ha pulsado Shift+Alt+L
            If e.KeyCode = Keys.L Then
                e.Handled = True

                ShiftAltL += 1
                ' si se ha pulsado Shift+Alt+S
            ElseIf e.KeyCode = Keys.S Then
                e.Handled = True

                ShiftAltS += 1
            End If
            ' Si se ha pulsado Shitf+Alt+S, Shift+Alt+L
            ' (en cualquier orden)
            If ShiftAltL = 1 AndAlso ShiftAltS = 1 Then
                e.Handled = True

                'ClasificarSeleccion();
                txtPulsadas.Text = "Capturada: Shift+Alt+L, Shift+Alt+S" & vbCrLf & txtPulsadas.Text

            End If

            ' Comprobaciones para solo la tecla Ctrl (sin Shift ni Alt)
        ElseIf e.Control AndAlso Not e.Shift AndAlso Not e.Alt Then
            ' Solo se ha pulsado la tecla Ctrl
            ' comprobar el resto de combinaciones
            ' Forma simple si se ha pulsado Ctrl+B
            If e.KeyCode = Keys.B Then
                e.Handled = True

                ' Esta solo es para detectar
                ' la combinación 'simple' de Ctrl+B
                ' No es necesario llevar la cuenta de las pulsaciones
                txtPulsadas.Text = "Capturada: Ctrl+B" & vbCrLf & txtPulsadas.Text


            ElseIf e.KeyCode = Keys.K Then
                e.Handled = True

                CtrlK += 1
                txtPulsadas.Text = "Ctrl+K - " & txtPulsadas.Text

            ElseIf e.KeyCode = Keys.C Then
                e.Handled = True

                CtrlC += 1
                txtPulsadas.Text = "Ctrl+C - " & txtPulsadas.Text

            ElseIf e.KeyCode = Keys.U Then
                e.Handled = True

                CtrlU += 1
                txtPulsadas.Text = "Ctrl+U - " & txtPulsadas.Text

            ElseIf e.KeyCode = Keys.L Then
                e.Handled = True

                CtrlL += 1
                txtPulsadas.Text = "Ctrl+L - " & txtPulsadas.Text

            End If

            ' Si se ha pulsado Ctrl+K, CtrlC
            If CtrlK = 1 AndAlso CtrlC = 1 Then
                e.Handled = True

                ' Ctrl+K, Ctrl+C
                CtrlK = 0
                CtrlC = 0
                'PonerComentarios(richTextBoxCodigo);
                txtPulsadas.Text = "Capturada: Ctrl+K, Ctrl+C" & vbCrLf & txtPulsadas.Text


                ' Si se ha pulsado Ctrl+K, Ctrl+U
            ElseIf CtrlK = 1 AndAlso CtrlU = 1 Then
                e.Handled = True

                ' Ctrl+K, Ctrl+U
                CtrlK = 0
                CtrlU = 0
                'QuitarComentarios(richTextBoxCodigo);
                txtPulsadas.Text = "Capturada: Ctrl+K, Ctrl+U" & vbCrLf & txtPulsadas.Text


                ' Si se ha pulsado Ctrl+K, Ctrl+L
            ElseIf CtrlK = 1 AndAlso CtrlL = 1 Then
                e.Handled = True

                ' Ctrl+K, Ctrl+L
                CtrlK = 0
                CtrlL = 0
                ' preguntar
                'buttonEditorMarcadorQuitarTodos.PerformClick();
                txtPulsadas.Text = "Capturada: Ctrl+K, Ctrl+L" & vbCrLf & txtPulsadas.Text


                ' Si se ha pulsado Ctrl+K, Ctrl+K
            ElseIf CtrlK = 2 Then
                e.Handled = True

                ' Ctrl+K, Ctrl+K
                CtrlK = 0
                'MarcadorPonerQuitar();

                txtPulsadas.Text = "Capturada: Ctrl+K, Ctrl+K" & vbCrLf & txtPulsadas.Text

            End If
        Else
            txtPulsadas.Text = $"{vbCrLf}No es una de las teclas comprobadas: {e.KeyCode} +{vbCrLf}" &
                               $"    Ctrl: {e.Control}, Shift: {e.Shift}, Alt: {e.Alt}{vbCrLf}" & txtPulsadas.Text

            CtrlK = 0
            CtrlC = 0
            CtrlU = 0
            ShiftAltL = 0
            ShiftAltS = 0

            ' Otras pulsaciones
            ' No están detectadas explícitamente

        End If
    End Sub

private void Form1_KeyDown(object sender, KeyEventArgs e)
{
    // Comprobaciones para Ctrl+Shift

    // esta de forma simple
    if (e.Control && e.Shift)
    {
        if (e.KeyCode == Keys.V)
        {
            e.Handled = true;

            //MostrarRecortes();
            txtPulsadas.Text = "Capturada: Ctrl+Shift+V\r\n" + txtPulsadas.Text;

        }
    }
            
    // Estas son con varias combinaciones

    // Comprobaciones para Shift+Alt
    else if (e.Shift && e.Alt)
    {
        // si se ha pulsado Shift+Alt+L
        if (e.KeyCode == Keys.L)
        {
            e.Handled = true;

            ShiftAltL += 1;
        }
        // si se ha pulsado Shift+Alt+S
        else if (e.KeyCode == Keys.S)
        {
            e.Handled = true;

            ShiftAltS += 1;
        }
        // Si se ha pulsado Shitf+Alt+S, Shift+Alt+L
        // (en cualquier orden)
        if (ShiftAltL == 1 && ShiftAltS == 1)
        {
            e.Handled = true;

            //ClasificarSeleccion();
            txtPulsadas.Text = "Capturada: Shift+Alt+L, Shift+Alt+S\r\n" + txtPulsadas.Text;

        }
    }

    // Comprobaciones para solo la tecla Ctrl (sin Shift ni Alt)
    else if (e.Control && !e.Shift && !e.Alt)
    {
        // Solo se ha pulsado la tecla Ctrl
        // comprobar el resto de combinaciones

        // Forma simple si se ha pulsado Ctrl+B
        if (e.KeyCode == Keys.B)
        {
            e.Handled = true;

            // Esta solo es para detectar
            // la combinación 'simple' de Ctrl+B
            // No es necesario llevar la cuenta de las pulsaciones
            txtPulsadas.Text = "Capturada: Ctrl+B\r\n" + txtPulsadas.Text;

        }

        else if (e.KeyCode == Keys.K)
        {
            e.Handled = true;

            CtrlK += 1;
            txtPulsadas.Text = "Ctrl+K - " + txtPulsadas.Text;

        }
        else if (e.KeyCode == Keys.C)
        {
            e.Handled = true;

            CtrlC += 1;
            txtPulsadas.Text = "Ctrl+C - " + txtPulsadas.Text;

        }
        else if (e.KeyCode == Keys.U)
        {
            e.Handled = true;

            CtrlU += 1;
            txtPulsadas.Text = "Ctrl+U - " + txtPulsadas.Text;

        }
        else if (e.KeyCode == Keys.L)
        {
            e.Handled = true;

            CtrlL += 1;
            txtPulsadas.Text = "Ctrl+L - " + txtPulsadas.Text;

        }

        // Si se ha pulsado Ctrl+K, CtrlC
        if (CtrlK == 1 && CtrlC == 1)
        {
            e.Handled = true;

            // Ctrl+K, Ctrl+C
            CtrlK = 0;
            CtrlC = 0;
            //PonerComentarios(richTextBoxCodigo);
            txtPulsadas.Text = "Capturada: Ctrl+K, Ctrl+C\r\n" + txtPulsadas.Text;

        }

        // Si se ha pulsado Ctrl+K, Ctrl+U
        else if (CtrlK == 1 && CtrlU == 1)
        {
            e.Handled = true;

            // Ctrl+K, Ctrl+U
            CtrlK = 0;
            CtrlU = 0;
            //QuitarComentarios(richTextBoxCodigo);
            txtPulsadas.Text = "Capturada: Ctrl+K, Ctrl+U\r\n" + txtPulsadas.Text;

        }

        // Si se ha pulsado Ctrl+K, Ctrl+L
        else if (CtrlK == 1 && CtrlL == 1)
        {
            e.Handled = true;

            // Ctrl+K, Ctrl+L
            CtrlK = 0;
            CtrlL = 0;
            // preguntar
            //buttonEditorMarcadorQuitarTodos.PerformClick();
            txtPulsadas.Text = "Capturada: Ctrl+K, Ctrl+L\r\n" + txtPulsadas.Text;

        }

        // Si se ha pulsado Ctrl+K, Ctrl+K
        else if (CtrlK == 2)
        {
            e.Handled = true;

            // Ctrl+K, Ctrl+K
            CtrlK = 0;
            //MarcadorPonerQuitar();

            txtPulsadas.Text = "Capturada: Ctrl+K, Ctrl+K\r\n" + txtPulsadas.Text;

        }
    }
    else
    {
        txtPulsadas.Text = $"\r\nNo es una de las teclas comprobadas: {e.KeyCode} +\r\n"+
                           $"    Ctrl: {e.Control}, Shift: {e.Shift}, Alt: {e.Alt}\r\n" + txtPulsadas.Text;
        CtrlK = 0;
        CtrlC = 0;
        CtrlU = 0;
        ShiftAltL = 0;
        ShiftAltS = 0;

        // Otras pulsaciones
        // No están detectadas explícitamente
    }
}

Nota:
En el código están comentadas las funciones / métodos a los que en el programa que uso esta forma de controlar las pulsaciones (múltiples) de teclas llama cuando se produce una. Así sabrás cuándo tienes que actuar cuando se produzca la pulsación esperada.

Una aclaración sobre la diferencia entre KeyCode y KeyValue

Hay gente que no se aclara entre los valores de esas dos propiedades del argumento KeyEventArgs del evento KeyDown (o KeyUp).

KeyCode contiene el código de la tecla pulsada y el del tipo Keys (enumeración).
KeyValue contiene el código de la tecla pulsada y el de tipo Integer (int en C#).

En Visual Basic se puede usar indistintamente sin hacer nada especial, es decir, par saber si se ha pulsado la tecla B puedes hacerlo de estas dos formas:
If e.KeyCode = Keys.B Then o If e.KeyValue = Keys.B

Pero en C# no te permite hacer la comparación del valor int con un valor de la enumeración Keys. Si así lo quieres hacer, tendrías que hacer un cast al tipo entero:
if (e.KeyValue == (int)Keys.B)

Por tanto, es mejor usar e.KeyCode si la intención es compararla con un valor de Keys.

Ya solo me queda ponerte el código completo de esta aplicación de prueba, pero como últimamente estoy haciendo (creo que solo lo he hecho una vez) ese código (tanto el de Visual Basic como el de C#) está en mis repositorios en GitHub, concretamente en varias-pulsaciones-de-teclas.

Dicho código está creado en un proyecto para Visual Studio 2019 usando .NET Framework 4.8, pero también es válido para aplicaciones (de WinForms) creadas para .NET Core, al menos yo lo estoy usando en .NET 5.0 RC1.

Y esto es todo… espero que te sea de utilidad.

Nos vemos.
Guillermo